Method Article

Implementierung eines hyperbolischen Vortex-Plasmareaktors zur Entfernung von Mikroverunreinigungen in Wasser

DOI:

10.3791/68572

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July 25th, 2025

 ,  ,  ,  , 
1Wetsus - Centre of Excellence for Sustainable Water Technology, 2Department of Electrical Engineering, Electrical Energy Systems group, Eindhoven University of Technology, 3Optical Sciences Group, Faculty of Science and Technology (TNW), University of Twente, 4Institute for Thermal Turbomachinery and Machine Dynamics, Graz University of Technology, 5Water Technology Research Group, NHL Stenden University of Applied Sciences

In This Article

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

In dieser Studie wird die Methodik für die Erzeugung von sechs verschiedenen Arten von Plasmaentladungen innerhalb eines Hyperbolischen Vortex-Plasmareaktors für den Abbau von Mikroverunreinigungen in Wasser, einschließlich Pharmazeutika und per- und polyfluorierten Alkylsubstanzen (PFAS), vorgestellt.

Abstract

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Das Vorhandensein von Mikroverunreinigungen im Wasser ist ein zunehmend drängendes Umweltproblem. Während einige Mikroverunreinigungen leicht biologisch abbaubar sind, sind andere, wie z. B. per- und polyfluorierte Alkylsubstanzen (PFAS), extrem langlebig und resistent gegen herkömmliche Wasseraufbereitungstechnologien. Die plasmabasierte Aufbereitung wird seit Jahrzehnten für die Dekontamination von Wasser und Abwasser untersucht, wobei jüngste Studien ihre hohe Wirksamkeit beim Abbau sowohl von kurz- als auch von langkettigen PFAS belegen. Hier wird die plasmabasierte Abfallbehandlung mit einem hyperbolischen Wasserwirbel mit freier Oberfläche kombiniert, der einen Sauerstoff-Volumenstoffübergangskoeffizienten aufweist, der über dem ähnlicher Systeme liegt. Für solche Anwendungen können verschiedene Arten von Plasmaentladungen eingesetzt werden, die jeweils spezifische Stromversorgungskonfigurationen und Betriebsstrategien erfordern. Insbesondere die Verwendung von gepulsten Signalen stellt einzigartige technische Herausforderungen dar. Diese Studie untersucht die Erzeugung und Charakterisierung von sechs verschiedenen Plasmaentladungstypen innerhalb eines Hyperbolischen Vortex-Plasmareaktors: gepulste monopolare (negative und positive), gepulste bipolare "Überschlag", Wechsel- und Gleichstromlichtbogen und Glimmentladung. Die Pulseigenschaften monopolarer und bipolarer gepulster Entladungen wurden analysiert und ihre Effizienz beim PFAS-Abbau bewertet. Unter den getesteten Konfigurationen zeigte die bipolare Überschlagsentladung die höchste Degradationseffizienz in einem Hyperbolischen Vortex-Plasmareaktor. Die praktische Umsetzung stellt jedoch erhebliche technische Herausforderungen dar, die den Einsatz in größerem Maßstab erschweren.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Spiralförmige Strukturen sind grundlegend für die Natur und beeinflussen Phänomene, die von der mikroskopischen Anordnung der DNA bis hin zu den riesigen Formationen von Galaxien reichen 1,2. In der Fluiddynamik weisen spiralförmige Strömungen einzigartige Eigenschaften in Bezug auf Mischung, Energieübertragung und Stabilität auf, die für innovative technische Anwendungen genutzt werden können3. Inspiriert von diesen natürlichen Strömungsmustern wurden hyperbolische Wasserwirbel auf ihr Potenzial zur Verbesserung der Belüftung und zur Ermöglichung fortschrittlicher Wasseraufbereitungstechnologien untersucht 4,5,6,7. Diese Studie untersucht die Integration der hyperbolischen Wirbeldynamik mit der Plasmaentladung für den Abbau von persistenten Mikroverunreinigungen, insbesondere per- und polyfluorierten Alkylsubstanzen (PFAS).

Die anfängliche Forschung an hyperbolischen Trichtern wurde durch ihre Effizienz bei der Belüftung motiviert, einem entscheidenden Prozess in der Wasseraufbereitung. Diese geometrisch begrenzten Wirbel verbessern die Gas-Flüssigkeits-Wechselwirkungen erheblich, wodurch die Sauerstofftransferraten bei gleichzeitiger Minimierung des Energieverbrauchs erhöhtwerden 7. Eine detaillierte Erläuterung der Bildung und Funktionsweise von hyperbolischen Wasserwirbeln findet sich an anderer Stelle6. Schnell wurde klar, dass der hohe Durchmischungsgrad und die Flächenvergrößerung, die zu einer so hohen Belüftungskapazität führte, für den Schadstoffabbau weiter genutzt werden konnten. Aufbauend auf dieser Idee wurde die Plasmaentladung in das Wirbelsystem eingeführt, wodurch ein neuartiger hybrider Ansatz zur Entfernung von Mikroverunreinigungen geschaffenwurde 8.

Mikroverunreinigungen, einschließlich Arzneimittel, Pestizide und PFAS, stellen aufgrund ihrer Persistenz und Resistenz gegenüber herkömmlichen Wasseraufbereitungsmethoden erhebliche Herausforderungen für die Umwelt und die öffentliche Gesundheitdar 9. Unter diesen sind PFAS – die gemeinhin als "ewige Chemikalien" bezeichnet werden – aufgrund ihrer starken Kohlenstoff-Fluor-Bindungen, die eine extreme Stabilität und ein bioakkumulatives Potenzial verleihen, besonders problematisch10,11.

Es wurde eine breite Palette von Technologien entwickelt, um die PFAS-Kontamination zu bekämpfen, einschließlich der Adsorption mit Aktivkohle12,13 und der Membrantrennung14. Diese Methoden sind zwar effektiv bei der Abscheidung von PFAS, aber zerstörungsfrei und erzeugen sekundäre Abfallströme. Aktivkohle wird aufgrund des häufigen Regenerationsbedarfs – insbesondere bei hohen PFAS-Belastungen – kostspielig und konkurriert mit Co-Verunreinigungen, während Membransysteme PFAS in Abfallsolen konzentrieren, die einer weiteren Behandlung bedürfen.

Fortschrittliche Oxidationsprozesse (AOPs) wie elektrochemische Oxidation, Ozonung, UV-basierte Systeme und überkritische Wasseroxidation zielen darauf ab, PFAS abzubauen, anstatt sie zu trennen15,16. Sie leiden jedoch häufig unter einem hohen Energiebedarf, einer geringen Selektivität (insbesondere bei kurzkettigen PFAS) und der Entstehung schädlicher Nebenprodukte oder eines unvollständigen Abbaus.

Plasmabasierte Technologien haben in letzter Zeit als vielversprechende destruktive Methode Aufmerksamkeit erregt, da sie einen schnellen PFAS-Abbau über die Kettenlängen 17,18,19,20 ermöglichen. Die meisten Studien berichten jedoch über eine verminderte Leistung bei kurzkettigen PFAS, die häufig als Zwischenprodukte während des Behandlungsprozesses anfallen. Darüber hinaus kann die Plasmabehandlung allein energieintensiv und schwer zu skalieren sein.

Verschiedene Arten der Plasmaentladung wurden für Anwendungen in der Wasseraufbereitung untersucht. Dazu gehören Gleichstrom- (DC) Glüh- und Lichtbogenentladungen, Wechselstromentladungen (AC), gepulste Koronaentladungen, dielektrische Barriereentladungen (DBD) und gleitende Lichtbogenentladungen 8,21,22,23,24. Jede Art von Plasmaentladung weist unterschiedliche Eigenschaften bei der Erzeugung reaktiver Spezies, der Energieverteilung und den Schadstoffabbauwegen auf. Während die Glimmentladung bei niedrigeren Temperaturen arbeitet und eine gleichmäßige Ionisation ermöglicht, sorgt die Lichtbogenentladung für eine intensive lokale Erwärmung, wodurch sie effektiv für den Abbau hartnäckiger organischer Schadstoffe geeignet ist 25,26,27. Gepulste Entladungen, wie z. B. monopolare und bipolare gepulste Plasma, zeichnen sich durch ihre hohe Energiedichte und die Erzeugung transienter reaktiver Spezies aus, die zu einer verbesserten Effizienz des Mikroschadstoffabbaus bei moderatem Energiebedarf beitragen8.

Diese Studie demonstriert eine Methode zur Erzeugung und zum Betrieb von sechs verschiedenen Arten von Plasmaentladungen in einem Hyperbolischen Vortex-Plasmareaktor: (i) gepulste monopolare negative, (ii) gepulste monopolare positive, (iii) gepulste bipolare "Flashover", (iv) Wechselstromlichtbogen, (v) Gleichstromlichtbogen und (vi) Glimmentladung. Jede dieser Entladungsmodi hat einzigartige Wechselwirkungen mit dem hyperbolischen Wirbel und beeinflusst die Erzeugung von reaktiven Sauerstoff- und Stickstoffspezies (RONS), ultravioletter Strahlung, Stoßwellen, energiereichen Elektronen und solvatisierten Elektronen, die alle zum Abbau von Schadstoffen beitragen. Die Elektrodenkonfigurationen für jeden Plasmaentladungstyp, der in den Experimenten verwendet wurde, sind in Abbildung 1 dargestellt. Die Integration solcher Plasmaentladungsmodi mit wirbelinduzierter Durchmischung ermöglicht einen verbesserten Stofftransport und einen verbesserten Kontakt zwischen Schadstoffen und reaktiven Spezies, was zu einem effektiveren Abbau von Mikroverunreinigungen führt.

Wie in28,29 gezeigt, erhöht die Zugabe eines kationischen Tensids die Abbaueffizienz weiter, indem sie den Transport von PFAS-Molekülen zur Plasma-Wasser-Grenzfläche fördert, wo die intensivsten reaktiven Prozesse stattfinden. Die Ergebnisse deuten darauf hin, dass dieses System einen nahezu vollständigen Abbau von PFAS bei gleichzeitiger Beibehaltung der betrieblichen Machbarkeit erreicht.

Darüber hinaus zeigten, wie an anderer Stelle30 gezeigt, PFAS-kontaminierte Proben, die in einem Hyperbolischen Vortex-Plasmareaktor unter Luftatmosphäre behandelt wurden, keine erhöhte Zytotoxizität oder Genotoxizität. Diese Ergebnisse untermauern das Potenzial dieser Technologie als vielversprechender Ansatz zur PFAS-Entfernung.

Die Implikationen dieser Forschung gehen über den PFAS-Abbau hinaus. Die Kombination aus hyperbolischem Wirbel-induziertem Mischen und Plasmabehandlung bietet eine skalierbare und anpassungsfähige Lösung für verschiedene Herausforderungen bei der Wasseraufbereitung, von der Entfernung organischer Verunreinigungen bis hin zur verbesserten Sauerstoffversorgung. Zukünftige Studien werden sich auf die Optimierung von Reaktorkonfigurationen, die Untersuchung des Verbleibs von Degradationsnebenprodukten und die Bewertung der langfristigen Systemleistung in realen Anwendungen konzentrieren.

Durch die Kombination von naturinspirierter Strömungsdynamik mit fortschrittlicher Plasmachemie ebnet diese Studie den Weg für nachhaltigere und effektivere Wasseraufbereitungstechnologien, die kritische Umweltprobleme angehen und gleichzeitig den Energie- und Ressourcenverbrauch reduzieren.

Protocol

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1. Allgemeine Empfehlungen

  1. Entladen Sie vor der Handhabung des Versuchsaufbaus die angesammelte statische Ladung, indem Sie leitfähige Teile mit einem Erdungsstab berühren.
  2. Überprüfen Sie alle hydraulischen und elektrischen Anschlüsse des Setups auf Unversehrtheit und ordnungsgemäße Funktion.
  3. Die Pumpen bei einer niedrigen Durchflussmenge (80 l·h-1) mit sauberem Wasser in Betrieb nehmen und sicherstellen, dass keine Leckagen vorhanden sind.
  4. Stellen Sie sicher, dass der Reaktor frei von Gaslecks ist, indem Sie ihn mit Druckluft bei 1 atm spülen und eine Seifen-Wasser-Lösung auf alle Anschlüsse auftragen.
    HINWEIS: Wenn nach der Durchführung von Schritt 1.4 Blasen auftreten, deutet dies auf ein Gasleck hin, das vor der Behandlung identifiziert und abgedichtet werden muss.

2. Versuchsaufbau

  1. Aufbau des hyperbolischen Wirbelplasmas (Abbildung 2)
    1. Entladen Sie alle metallischen Bauteile, indem Sie sie mit einem Erdungsstab berühren.
      HINWEIS: Wenn nach dem Arbeiten mit Hochspannung eine Restladung vorhanden ist, tritt ein sichtbarer und hörbarer Funke zwischen dem Erdungsstab und der geladenen Komponente auf.
    2. Aktivieren Sie den Dräger-Sensor (12 in Abbildung 2), indem Sie die OK-Taste drei Sekunden lang gedrückt halten, um die Detektion von Ozon, Nitrit und Sauerstoff zu aktivieren, die vom Plasma erzeugt werden. Platzieren Sie den Sensor im richtigen Schrank, um ihn auf mögliche Gaslecks zu überprüfen.
    3. Verbinden Sie den Wasserbehälter (14 in Abbildung 2) mit deionisiertem Wasser über die dafür vorgesehene Schlauchleitung mit der Einrichtung.
    4. Starten Sie die Primärpumpe, indem Sie die Play-Taste drücken, um Wasser in den hyperbolischen Trichter einzuleiten, wobei eine Durchflussmenge von 85 L·h-1 erreicht wird, die den für die Bildung des gewünschten Wirbels6 erforderlichen Schwellenwert leicht überschreitet.
      HINWEIS: Bei höheren Durchflussraten kann der Wasserstand im Reaktor leicht über das optimale Niveau ansteigen, das für einen stabilen Betrieb erforderlich ist.
    5. Starten Sie die Sekundärpumpe, indem Sie die Play-Taste drücken, um eine Durchflussmenge von 10 L·h-1 zu gewährleisten, um Wasser aus dem oberen Teil des hyperbolischen Trichters zu extrahieren, wodurch der Wasserstand stabilisiert und ein konstanter Abstand zwischen den Elektroden und der Wasseroberfläche eingehalten wird.
      HINWEIS: Die Verwendung sowohl der Primär- als auch der Sekundärpumpe gewährleistet einen stabilen Wasserstand im Reaktor. Der Betrieb nur der Primärpumpe kann zu Schwankungen des Wasserstandes führen.
    6. Sobald ein stabiler Wirbel erreicht ist und keine Lecks festgestellt werden, wird das saubere Wasser durch die Versuchsprobe ersetzt und die Schritte 2.1.3 und 2.1.4 wiederholt.
    7. Passen Sie bei Bedarf den Abstand zwischen Elektrode und Wasser fein ab, um die Plasmabildung zu optimieren.
    8. Der Reaktor wird mit einem geringen Druckluftstrom (0,1 atm) gespült, um die innere Atmosphäre zu stabilisieren und optimale Plasmaentladungsbedingungen zu gewährleisten31.
    9. Bei Verwendung eines kationischen Tensids ist ein Hilfsreservoir mit der Tensidlösung anzuschließen und über eine Dosierpumpe in der gewünschten Konzentration vor dem Reaktoreintritt einzubringen.

3. Verschiedene Arten von Plasmaentladungen

  1. DC-Lichtbogenentladung
    1. Verwenden Sie den in Abbildung 3A dargestellten Stromkreis.
    2. Verbinden Sie die positiven und negativen Hochspannungsausgänge des Brückengleichrichters mit den Elektroden, die über der Wasserwirbeloberfläche positioniert sind.
      HINWEIS: Wenn Sie mit einer einfachen Polarität (entweder positiv oder negativ) arbeiten, erden Sie die jeweilige Klemme und arbeiten Sie ausschließlich mit der bevorzugten Polarität.
    3. Schließen Sie den Variac an die 230-V-Wechselstromsteckdose an und deaktivieren Sie den roten Sicherheitsschalter, um die Hochspannung zu aktivieren.
    4. Zünden Sie die Plasmaentladung, indem Sie die Spannung (0 V auf 250 V) mit dem Variac schrittweise erhöhen.
  2. AC-Lichtbogenentladung
    1. Verwenden Sie den in Abbildung 3B dargestellten Stromkreis.
    2. Verbinden Sie beide Hochspannungsausgänge mit den Elektroden, die über der Wasserwirbeloberfläche positioniert sind.
      HINWEIS: Wenn Sie mit einem einzelnen Ausgang arbeiten, erden Sie die entsprechende Klemme.
    3. Schließen Sie variac an die 230-V-Wechselstromsteckdose an und deaktivieren Sie den roten Sicherheitsschalter, um die Hochspannung zu aktivieren.
    4. Zünden Sie die Plasmaentladung, indem Sie die Spannung (0 V auf 250 V) mit dem Variac schrittweise erhöhen.
  3. Glimmentladung in Heliumatmosphäre
    1. Verwenden Sie den in Abbildung 4 dargestellten Stromkreis.
      HINWEIS: Abhängig von den spezifischen Anforderungen an die Glimmentladung können unterschiedliche Stromkreise verwendet werden (Abbildung 3, Abbildung 4, Abbildung 5 und Abbildung 6).
    2. Verbinden Sie die Hochspannungsausgänge mit den Elektroden, die über der Wasserwirbeloberfläche positioniert sind.
      HINWEIS: Die Glimmentladung bildet sich zwischen Elektroden entgegengesetzter Polarität. Durch Anpassen der Anzahl und Platzierung der Elektroden wird die Entladungstopologie geändert.
    3. Schließen Sie variac an die 230-V-Wechselstromsteckdose an und deaktivieren Sie den roten Sicherheitsschalter, um die Hochspannung zu aktivieren.
    4. Führen Sie Helium mit der bevorzugten Durchflussmenge ein, indem Sie ein Gasventil öffnen.
      HINWEIS: Lassen Sie ausreichend Zeit, damit Helium die Umgebungsluft ersetzen kann. Die Farbe der Glimmentladung geht mit zunehmender Heliumkonzentration von violett in weiß über. Höhere Durchflussraten von Heliumgas erhöhen die Helligkeit der Entladung.
    5. Zünden Sie die Plasmaentladung, indem Sie die Spannung mit dem Variac allmählich von 0 V erhöhen, bis ein elektrischer Durchschlag zwischen den Elektroden auftritt und das Plasma von der Glühentladung zur Lichtbogenentladung übergeht.
      HINWEIS: Eine zu hohe Spannung kann die Glimmentladung aufgrund von Kondensatoreffekten in der Schaltung in eine gepulste Lichtbogenentladung umwandeln.
  4. Bipolare "Flashover" gepulste Entladung
    1. Verwenden Sie den in Abbildung 4 dargestellten Stromkreis.
    2. Verbinden Sie die Hochspannungsausgänge mit den Elektroden, die über der Wasserwirbeloberfläche positioniert sind.
      HINWEIS: Die Schaltung in Abbildung 4 ermöglicht eine flexible Elektrodenkonfiguration. In dieser Studie wurden 16 Elektroden verwendet.
    3. Schließen Sie variac an die 230-V-Wechselstromsteckdose an und deaktivieren Sie den roten Sicherheitsschalter, um die Hochspannung zu aktivieren.
    4. Zünden Sie die Plasmaentladung, indem Sie die Spannung (0 V auf 250 V) mit dem Variac schrittweise erhöhen.
  5. Monopole positive und negative gepulste Streamer-Entladungen
    1. Verwenden Sie den in Abbildung 5 oder 6 dargestellten Stromkreis für die positive bzw. negative Entladung.
    2. Verbinden Sie den jeweiligen Hochspannungsausgang (positiv oder negativ) mit den Elektroden, die über der Wasserwirbeloberfläche positioniert sind.
    3. Verbinden Sie den gegenüberliegenden Anschluss mit einer Funkenstrecke und erden Sie das andere Ende.
      HINWEIS: Alternativ kann die Funkenstrecke über eine Elektrode geerdet werden, die in das geerdete Wasser des Reaktors eingetaucht ist.
    4. Spülen Sie die Funkenstrecke mit Druckluft (0,5-1 atm), indem Sie das Gasventil öffnen und den Durchfluss einstellen, um eine stabile Innenatmosphäre zu gewährleisten und eine konstante Temperatur aufrechtzuerhalten.
      HINWEIS: Schwankungen der Gaszusammensetzung, der Temperatur, des Drucks und des Elektrodenabstands innerhalb der Funkenstrecke beeinflussen die Plasmaeigenschaften.
    5. Schließen Sie variac an die 230-V-Wechselstromsteckdose an und deaktivieren Sie den roten Sicherheitsschalter, um die Hochspannung zu aktivieren.
    6. Zünden Sie die Plasmaentladung, indem Sie die Spannung (0 V auf 250 V) mit dem Variac schrittweise erhöhen.
  6. Beenden des Experiments
    1. Beenden Sie den Hochspannungsbetrieb, indem Sie die Variospannung reduzieren, die Stromversorgung ausschalten und den Sicherheitsschalter betätigen.
    2. Stoppen Sie ggf. die Dosierpumpe für das kationische Tensid.
    3. Schließen Sie alle Gasventile für Helium und Druckluft, falls diese verwendet wurden.
    4. Überprüfen Sie die Erdung aller metallischen Komponenten, indem Sie sie mit einem Erdungsstab berühren.
    5. Kehren Sie die Strömungsrichtung der Pumpe um, um die behandelten Proben zurück in den Wasserbehälter zu befördern.
    6. Spülen Sie das Setup, indem Sie sauberes Wasser und/oder ein organisches Lösungsmittel durch das System zirkulieren lassen.
    7. Sammeln und entsorgen Sie Abfälle ordnungsgemäß und stellen Sie die Einhaltung der Sicherheitsvorschriften für gefährliche Stoffe sicher.
    8. Führen Sie eine abschließende Inspektion durch, um sicherzustellen, dass alle Komponenten ausgeschaltet sind, keine Lecks vorhanden sind und das Setup für die spätere Verwendung sicher ist.

Results

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Die in Abbildung 3, 4, 5 und 6 dargestellten Stromkreise funktionieren wie folgt: Ein Variac (V), der an das 230-V-Wechselstromnetz angeschlossen ist, regelt die Eingangsspannung und liefert sie an einen Neontransformator (T), der die Spannung auf Hochspannungs-Wechselstrom erhöht. Dieser Hochspannungs-Wechselstrom wird dann durch einen Brückengleichrichter aus Dioden (D1-D 4) in Hochspannungs-Gleichstrom umgewandelt. Das resultierende Gleichstromsignal lädt die Kondensatoren auf (Cx), und der Strom wird durch zusätzliche Dioden (Dx) auf mehrere Verzweigungen verteilt. Im Lieferumfang sind Entlüftungswiderstände (Rx) enthalten, um eine allmähliche Entladung der Kondensatoren nach dem Herunterfahren des Systems zu gewährleisten. Bei der monopolaren Entladungskonfiguration wird eine Funkenstrecke (SG) verwendet, um die geerdeten Klemmen von Kondensatoren auf der inaktiven Polaritätsseite miteinander zu verbinden.

Abbildung 7 zeigt eine vergleichende Analyse der Strom- und Spannungspulsprofile für monopolare positive, monopolar negative und bipolare Flashover-Plasmaentladungen. Die Pulsdauer der Überschlagsentladung war etwa zwei Größenordnungen kürzer als die der monopolaren Pulse (0,6 μs vs. 60 μs). Darüber hinaus war der Spitzenstrom der Überschlagsentladung (3,4 A) im Vergleich zu den monopolaren positiven (60 mA) und negativen (30 mA) Impulsen signifikant höher. Bei monopolaren Pulsen breiten sich Plasmafilamente entlang der Wasseroberfläche aus. Umgekehrt wird für die Überschlagsentladung ein Plasmakanal durch die Gas-Wasser-Grenzfläche zwischen Kathode und Anode aufgebaut. Wenn Plasmafilamente entgegengesetzter Polarität an der Wasseroberfläche zusammenlaufen, erzeugen sie einen leitfähigen Plasmakanal mit niedriger Impedanz, der die Beweglichkeit geladener Teilchen verbessert. Diese Verringerung der Impedanz ist mit der kürzeren Impulsdauer verbunden, die im Flashover-Entladungsregime beobachtet wird.

Abbildung 8 zeigt die LTspice32-Simulation der Potentialdifferenz während der Kondensatorladung und der Schnellentladung, entsprechend den in Abbildung 4, Abbildung 5 und Abbildung 6 gezeigten elektrischen Schaltkreisen. Die Simulation veranschaulicht die Ladung von Kondensatoren durch AC/DC-Wandlung über einen Hochspannungsbrückengleichrichter. Da Plasmaentladungen in LTspice nicht direkt simuliert werden können, wurde ein spannungsgesteuerter Schalter implementiert, um den Durchschlag zu emulieren. Beim Auslösen kommt es zu einem schnellen Spannungsabfall. Während die detaillierte Form des Entladungsimpulses aufgrund seiner Abhängigkeit von Faktoren wie Druck, Temperatur, Luftfeuchtigkeit, Elektrodenspalt und Wasserleitfähigkeit nicht modelliert werden konnte, zeigt die Simulation deutlich die Funktionalität der vorgeschlagenen Schaltungen und ihre Fähigkeit, gepulste Signale mit verschiedenen Polaritätskonfigurationen zu erzeugen.

Abbildung 9 zeigt die Energie pro Impuls und den Stromverbrauch für die drei Arten von Entladungen. Die Leistungsaufnahme für die positive monopolare Entladung wurde mit 1,8 W, die negative monopolare Entladung mit 1,6 W und die Überschlagsentladung mit 1,2 W gemessen. Daher entspricht die Dauer der Plasmabehandlung bei gegebener Plasmaleistung direkt dem gesamten Energieeinsatz. Eine detaillierte Beschreibung der Methodik der Energiemessung finden Sie unter8.

Abbildung 10 zeigt die Veränderungen der Wasserchemie nach 75 Minuten Plasmabehandlung in einer Luftatmosphäre unter Verwendung der drei Entladungsarten. Zu den wichtigsten analysierten Parametern gehören der pH-Wert, das Oxidations-Reduktions-Potential (Redox), die elektrische Leitfähigkeit (EC) sowie die Konzentrationen von reaktivem Sauerstoff (WasserstoffperoxidH2O2) und Stickstoffspezies (Nitrit NO 2- und Nitrat NO3-). Unter den drei Entladungen induzierte die Flashover-Entladung die ausgeprägtesten chemischen Veränderungen und die höchste ROONS-Produktion. Obwohl die geringste Leistungsaufnahme (1,2 W, Abbildung 9) erforderlich war, wies die Überschlagsentladung die höchste Behandlungseffizienz auf. Dies ist auf seine kurze Pulsdauer zurückzuführen, die verhindert, dass Streamer in heiße Lichtbögen mit signifikanter ohmscher Dissipation übergehen, wodurch die Ionisationswahrscheinlichkeit und die Erzeugung reaktiver Spezies erhöht werden.

Zusätzlich wird durch die Überschlagsentladung ein Plasmakanal zwischen zwei gegensätzlich geladenen Elektroden hergestellt, der an der Plasma-Wasser-Grenzfläche positioniert ist und sich über eine Länge von etwa 5 cm erstreckt. Diese Konfiguration vergrößert die Plasma-Wasser-Wechselwirkungsfläche im Vergleich zu monopolaren Pulsen erheblich, wodurch die Produktion reaktiver Spezies verbessert und eine effektivere Behandlung der flüssigen Phase ermöglicht wird.

Alle PFAS-Proben wurden mittels Flüssigchromatographie-Massenspektrometrie analysiert. Für die Analyse wurde eine Säule (1,8 μm, 50 × 2,1 mm) verwendet. Um die Stabilität der Probe zu gewährleisten, wurden sie 1:1 mit Methanol verdünnt und 1 ml der verdünnten Probe in ein Kationenfläschchen aus Kunststoff überführt. Die Defluorierung wurde durch Messung der Konzentration von freien Fluoridionen in den Wasserproben mit einer Kombinationsfluoridelektrode bewertet.

Abbildung 11 zeigt den Abbau von Perfluoroctansulfonsäure (PFOS) im Laufe der Zeit bei Anfangskonzentrationen von 14 μg· L−1 ± 5 % und 240 μg· L-1 ± 5 %. Die Flashover-Entladung zeigte die höchste PFOS-Abbaueffizienz bei geringstem Energieeinsatz. Folgeversuche wurden daher ausschließlich mit dem Flashover-Austrag durchgeführt, um die Behandlungsleistung zu optimieren.

Abbildung 12 zeigt den Abbau einer PFAS-Matrix, die aus Molekülen unterschiedlicher Kettenlängen besteht, zusammen mit den nachgewiesenen Abbaunebenprodukten. Während langkettige PFAS nach 75-minütiger Behandlung eine Abbaueffizienz von über 92 % aufwiesen, wiesen kurzkettige PFAS signifikant niedrigere Abbauraten auf. Darüber hinaus traten kurzkettige PFAS-Verbindungen (Perfluorhexansäure (PFHxA), Perfluorpentansäure (PFPeA) und Perfluorbutansäure (PFBA)) als Abbaunebenprodukte längerkettiger Moleküle auf, ohne dass ein Abbau dieser kürzeren Spezies zu beobachten war. Dies lässt sich durch die unterschiedlichen physikalisch-chemischen Eigenschaften von PFAS erklären. Langkettige PFAS, die starke Tensideigenschaften besitzen, neigen dazu, sich an der Grenzfläche zwischen Gas und Flüssigkeit anzureichern oder an Oberflächen zu haften, was die Wechselwirkung mit plasmaerzeugten Energiespezies erleichtert. Im Gegensatz dazu weisen kurzkettige PFAS eine größere Hydrophilie auf und neigen dazu, in der Bulk-Lösung dispergiert zu bleiben, was ihre direkte Exposition gegenüber Plasma33 begrenzt. Wie bereits berichtet31, beinhaltet der primäre Abbauweg für PFAS in Plasmasystemen Wechselwirkungen mit plasmaerzeugten reaktiven Spezies wie Elektronen, Ionen, Hydroxylradikalen und solvatisierten Elektronen. Aufgrund ihrer kurzen Lebensdauer sind diese Spezies hauptsächlich auf die Luft-Wasser-Grenzfläche beschränkt. Langkettige PFAS, die sich bevorzugt an der Oberfläche anreichern, werden daher effizienter abgebaut, während kurzkettige PFAS, die in der Schüttgutlösung gelöst bleiben, weniger betroffen sind. In derselben Studie wurde der PFAS-Abbau sowohl mit als auch ohne Luftspülung bewertet. Die Konzentration reaktiver Spezies war im nicht gereinigten System signifikant höher, was den Abbau von kurzkettigen PFAS leicht verstärkte. Dies führte jedoch auch zu einer erhöhten Energiedissipation innerhalb der Plasmazone, was zu einer verringerten Abbaueffizienz für langkettige PFAS führte.

Die meisten PFAS-Moleküle fungieren aufgrund ihrer negativ geladenen terminalen Funktionsgruppen als anionische Tenside (wie z.B. RCOO-, RSO3-)33. Um die Abbaueffizienz von kurzkettigen PFAS, die schwächere Tensideigenschaften aufweisen, zu verbessern, wurde ein kationisches Tensid, Hyamin 1622, mit einer Flussrate von 4 μM·min−1 zugegeben. Dieses Tensid interagiert mit den negativ geladenen PFAS-Kopfgruppen und bildet Ionenpaare, die den Transport zur Plasma-Wasser-Grenzfläche erleichtern und dadurch die Abbaueffizienz erheblich verbessern. Es wird vorgeschlagen, dass der primäre Abbauweg Wechselwirkungen zwischen PFAS-Hyamin-Komplexen und plasmaerzeugten Elektronen und Ionen beinhaltet31.

Abbildung 13 zeigt den Abbau der gleichen PFAS-Matrix wie in Abbildung 12, jedoch unter Zugabe des Tensids. Ein Vergleich der Abbildungen 12 und 13 zeigt deutlich, dass die Tensiddosierung die Abbaueffizienz sowohl für langkettige als auch für kurzkettige PFAS-Moleküle erheblich verbessert. Nach 10-minütiger Behandlung lag der langkettige PFAS-Abbau bei über 90 % und erreichte nach 75 Minuten über 97 %. Ähnlich wie bei den Ergebnissen, die in Abwesenheit von Tensiden beobachtet wurden, benötigen kurzkettige PFAS eine längere Abbauzeit, was zum Teil auf ihre Bildung als Abbaunebenprodukte längerkettiger Verbindungen zurückzuführen ist. Die Einführung von Hyamin 1622 verbessert jedoch den Abbau von kurzkettigen PFAS erheblich. Insbesondere verbesserten sich die Ergebnisse der PFBA-Behandlung von 19 % auf 53 % Abbau, während der PFBS-Abbau nach 75 Minuten Behandlung von 22 % auf 95 % anstieg. Die PFAS-Konzentrationen vor und nach der Behandlung, sowohl mit als auch ohne Tensiddosierung, sind in Tabelle 1 aufgeführt.

Darüber hinaus wurden Abbaunebenprodukte, einschließlich PFHxA und PFPeA, nachgewiesen. Anders als in den vorangegangenen Experimenten sanken ihre Konzentrationen jedoch nach 20 min für PFHxA und 30 min für PFPeA. Nach 75 Minuten Behandlung näherten sich ihre Konzentrationen der Nachweisgrenze, was auf eine fortschreitende Kettenverkürzung der PFAS-Abbauzwischenprodukte hinweist. Darüber hinaus verbesserte sich die Defluorierungseffizienz von 48 % auf 82 % (Abbildung 14), was die beobachteten Abbautrends weiter unterstützt und auf einen hohen Grad an PFAS-Mineralisierung hindeutet.

Zusätzlich wurden PFAS-kontaminierte Grundwasserproben mit und ohne Tensidzugabe für 75 min behandelt (Abbildung 15). Die anfänglichen PFAS-Konzentrationen sind in Tabelle 2 dargestellt. Diese Proben wurden aus oberflächennahen Grundwasserleitern in den Niederlanden entnommen, jedoch können die genauen Standorte aufgrund von Vertraulichkeitsvereinbarungen nicht bekannt gegeben werden. Im Vergleich zu den in den Abbildungen 12 und 13 gezeigten Ergebnissen war die Gesamtabbaueffizienz in beiden Fällen geringer - mit und ohne Tensiddosierung. Bemerkenswert ist, dass der Abbau von kurzkettigen PFAS, die carbonsäurehaltige funktionelle Gruppen wie PFPeA und PFBA enthalten, selbst bei Tensiddosierung begrenzt blieb und nur eine Entfernung von 40 % bzw. 2 % erreichte. Diese verminderte Effizienz ist wahrscheinlich auf die hohen Konzentrationen konkurrierender Ionen im Grundwasser zurückzuführen (Tabelle 3), die die Bildung von PFAS-Hyamin-Komplexen behindern und somit deren Abbau begrenzen können. Diese Ergebnisse deuten darauf hin, dass stark kontaminierte Proben von einer Vorbehandlung profitieren können, um die Ionenkonzentrationen zu reduzieren, oder dass eine längere Behandlungsdauer erforderlich sein kann. Bemerkenswert ist, dass in allen Fällen ein erheblicher Rückgang sowohl des gesamten organischen als auch des anorganischen Kohlenstoffs beobachtet wurde (Tabelle 3), was darauf hindeutet, dass die Plasmabehandlung in der Lage ist, nicht nur PFAS, sondern auch eine breite Palette anderer Substanzen in Lösung abzubauen, was ihr Potenzial als vielseitige Wasseraufbereitungstechnologie unterstreicht.

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Abbildung 1: Elektrodenkonfigurationen für verschiedene Plasmaentladungsarten. Rote Kreise kennzeichnen Elektroden mit positiver Polarität, blaue Kreise kennzeichnen Elektroden mit negativer Polarität, violette Kreise stellen Elektroden dar, die an Hochspannungs-Wechselstrom angeschlossen sind, und schwarze Kreise entsprechen geerdeten Elektroden aufgrund ihrer Verbindung mit geerdetem Wasser im Reaktor. (A) monopolare positive Entladung, (B) monopolare negative Entladung, (C) bipolare Flashover-Entladung, (D) AC-Lichtbogenentladung, (E) DC-Lichtbogenentladung und (F) Glimmentladung. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

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Abbildung 2: Foto des Aufbaus des Hyperbolischen Vortex-Plasmas: 1. Schlauchpumpen; 2. Sonden für den pH-Wert, das Oxidationsreduktionspotenzial (ORP) und die elektrische Leitfähigkeit (EC), 3. Sender; 4. BNC-Steckverbinder zur Messung von Spannungs- und Stromsignalen; 5. Hyperbolischer Trichter; 6. Elektroden aus rostfreiem Stahl; 7. Hochspannungs-Sonde; 8. Stromwandler; 9. Maßgeschneiderte elektrische Schaltung; 10. Neon-Transformator; 11. Trichterdeckel mit eingebauten Elektroden, Belüftungs- und Gasleitungsanschlüssen; 12. Gasdetektor; 13. Ein- und Auslässe für geerdetes Wasser zum Schrank; 14. Wasserreservoir. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

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Abbildung 3: Elektrischer Schaltplan des Hochspannungsnetzteils, das für Versuche verwendet wird. (A) Gleichstrom-Lichtbogen-Plasmaentladung, (B) Wechsellichtbogen-Plasmaentladung. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-4
Abbildung 4: Elektrisches Schaltschema der Hochspannungsversorgung, die für die Versuche mit bipolaren Überschlag- und Glimmentladungen verwendet wurde. (A) Elektrischer Stromkreis, (B) Foto der bipolaren Überschlag-Plasmaentladung im Betrieb. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-5
Abbildung 5: Elektrischer Schaltplan des Hochspannungsnetzteils, das für Versuche mit monopolarer positiver Entladung verwendet wird. (A) Elektrischer Stromkreis, (B) Foto der monopolaren positiven Plasmaentladung in Betrieb. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-6
Abbildung 6: Elektrischer Schaltplan des Hochspannungsnetzteils, das für Experimente mit monopolarer negativer Entladung verwendet wird. (A) Elektrischer Stromkreis, (B) Foto der monopolaren negativen Plasmaentladung im Betrieb. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-7
Abbildung 7: Impulscharakteristik von Strom und Spannung. (A,B) Für positive und negative monopolare Entladungen, (C,D) für bipolare Flashover-Entladungen. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-8
Abbildung 8: Simulation der Potentialdifferenz während der Kondensatorladung und der Schnellentladung in LTspice. (A) Für die Überschlagsentladung und (B) für positive und negative monopolare Entladungen. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-9
Abbildung 9: Energiekennlinien für drei verschiedene Arten von bi- und monopolaren Entladungen: bipolare Überschläge, positive monopolare und negative monopolare Entladungen. (A) Energie pro Impuls, (B) Plasmaleistung. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-10
Abbildung 10: Änderung der chemischen Eigenschaften des Wassers, pH, EC, ORP, Produktion von reaktivem Sauerstoff (H2O2) und Stickstoffspezies (NO2 − und NO3 −) nach 75 min Behandlung für drei verschiedene Arten von bi- und monopolaren Entladungen: bipolare Überschläge, positive monopolare und negative monopolare Entladungen. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

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Abbildung 11: Abbau von PFOS über die Zeit bei unterschiedlichen Konzentrationen. Die Ergebnisse vergleichen drei Entladungsmodi: bipolare Überschlags-, positive monopolare und negative monopolare Entladungen. (A) 14 μg· L−1 ± 5 %, (B) 240 μg· L-1 ± 5 %. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-12
Abbildung 12: Umwandlung der PFAS-Matrix im Zeitverlauf in künstlichem Abwasser. Negative Werte zeigen die PFAS-Rückgewinnung an. (A) Umwandlung der PFAS-Matrix, (B) Identifizierung von Abbaunebenprodukten. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-13
Abbildung 13: Umwandlung der PFAS-Matrix im Laufe der Zeit in künstlichem Abwasser bei konstanter Dosierung von Hyamin 1622. (A) Umwandlung der PFAS-Matrix, (B) identifizierte Abbaunebenprodukte. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-14
Abbildung 14: PFAS-Matrix-Defluorierung in künstlichen Abwässern über die Zeit unter Luftplasmaentladung mit und ohne konstante Dosierung von Hyamin 1622 Tensid. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

figure-results-15
Abbildung 15: PFAS-Umwandlung in kontaminiertem Grundwasser nach 75 min Aufbereitung mit einem Energieeinsatz von 1,2 kWh·m-3 mit und ohne Hyamin 1622-Dosierung. Ein negativer Wert zeigt die PFAS-Rückgewinnung an. Bitte klicken Sie hier, um eine größere Version dieser Abbildung anzuzeigen.

NameFormelAusgangskonzentration (μg· L-1)Endkonzentration ohne Tensiddosierung (μg· L-1)Endkonzentration bei Tensiddosierung (μg· L-1)
PFDAC10HF19Ø26.20.120.12
PFNAC9HF17Ø211.80.410.47
PFOSC8HF17Ø3S8.70.650.22
PFOA (PFOA)C8HF15Ø216.31.200.52
PFHpAC7HF13Ω 213.93.940.17
PFBSC4HF9Ø3S19.116.370.90
PFBA (PFBA)C4HF7Ω 210.312.694.81

Tabelle 1: Konzentrationen von PFAS-Verbindungen , die vor und nach der Behandlung in künstliche Abwässer versetzt wurden, mit und ohne Hyamin 1622-Dosierung.

NameFormelAnfangskonzentration / μg· L-1Endkonzentration ohne Tensiddosierung (μg· L-1)Endkonzentration bei Tensiddosierung (μg· L-1)
PFOSC8HF17Ø3S5.04.30,03 <
PFOA (PFOA)C8HF15Ø22.40.8<0,02 kg
PFHpAC7HF13Ω 20.90.40,05 <
PFHxSC6HF13Ø3S0.60.20,05 <
PFHxAC6HF11Ø25.53.60.3
PFPeAC5HF9O22.32.21.4
PFBSC4HF9Ø3S23.817.91
PFBA (PFBA)C4HF7Ω 22.732.6

Tabelle 2: Konzentrationen von PFAS-Verbindungen im Grundwasser vor und nach der Behandlung, mit und ohne Hyamin 1622-Dosierung.

SubstanzOhne TensidMit Tensid
0 Minuten75 Minuten0 Minuten75 Minuten
Anorganischer Kohlenstoff562475641480
Gesamter organischer Kohlenstoff252226257221
Sulfat396426420442
Chlorid2000216020002160
Natrium1692175616601788
Kalium552578532588
Magnesium133122128117

Tabelle 3: Veränderungen des Wassergehalts einiger Stoffe in mg L-1 im Grundwasser vor und nach der Behandlung mit und ohne Tensiddosierung.

Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Vor Beginn von Versuchen müssen alle elektrischen Verbindungen gründlich überprüft werden. Vor der Interaktion mit Hochspannungskomponenten sollte ein Erdungsstab verwendet werden, um die Restladung im Stromkreis abzuleiten. Diese umfassenden Sicherheitsmaßnahmen müssen umgesetzt werden, um das Risiko eines versehentlichen Stromschlags zu verringern, auch in Fällen von Verfahrensversehen (Türschalter, Entlüftungswiderstand, der an die Kondensatoren angeschlossen ist usw.), da sich Hochspannungskondensatoren aufgrund von Memory-Effekt, atmosphärischer statischer Elektrizität oder kosmischer Strahlung aufladen können. Ihre in der Größenordnung gespeicherte Energie für diese Experimente beträgt typischerweise 10-1-10 1 J, was gefährlich bis sogar tödlich ist. Daher sind die Schritte 1.1 und 2.1.1 entscheidend, um einen sicheren Betrieb des Systems zu gewährleisten. Vor dem Einschalten des Systems sollte die Anlage auf Leckagen in der gasförmigen und flüssigen Phase des Reaktors überprüft werden. Im Plasma erzeugte Gase enthalten reaktive Spezies, die eine Gefahr für die Inhalation darstellen können, weshalb die Schritte 1.4 und 2.1.2 besonders wichtig sind. Alle Ein- und Ausgänge der Betriebskammer müssen geerdet sein. Das Reaktorgehäuse sollte aus Metall gefertigt und ordnungsgemäß geerdet sein, um einen sicheren Betrieb zu gewährleisten. Darüber hinaus ist es wichtig, zu überprüfen, ob kein Wasser austritt, da PFAS-Verbindungen als CMR-Substanzen eingestuft sind und die Laborumgebung nicht kontaminieren dürfen. Daher sollte vor Beginn des Versuchs besondere Aufmerksamkeit auf Schritt 1.3 gelegt werden.

In dieser Studie wurde die höchste Leistung bei Flashover-Entladungen erzielt. Dieser Entladungsmodus führte zu einer höheren RONS-Produktion (Abbildung 10) und einem höheren PFOS-Abbau (Abbildung 11) und benötigte gleichzeitig weniger Strom als die anderen getesteten Entladungsarten (Abbildung 9). Obwohl Flashover-Entladungen eine überlegene Leistung zeigten, stellt ihre Implementierung eine Herausforderung dar, da zwei gegensätzlich geladene Kanäle an denselben Kondensator angeschlossen werden müssen. Die Skalierung dieses Ansatzes erfordert ein leistungsstärkeres Netzteil. In unserem aktuellen Aufbau wandelt ein Transformator Wechselstrom (bis 220 V) in Hochspannungs-Wechselstrom (bis 10 kV) um, der dann mit Hilfe von Dioden in Gleichstrom gleichgerichtet wird. Während das resultierende Gleichstromsignal einer idealen Gleichstromwellenform sehr nahe kommt, bleiben geringfügige Schwankungenbestehen 34. Unser Schaltungsdesign bietet betriebliche Flexibilität über mehrere Regime hinweg. Großanwendungen erfordern jedoch Hochspannungs-Gleichstromversorgungen, die in der Regel mit einer einzigen Polarität und einem einzigen Hochspannungsausgang arbeiten, was die Fähigkeit einschränkt, mit mehreren Polaritäten gleichzeitig zu arbeiten.

AC- und DC-Lichtbogenentladungen wurden aufgrund ihres deutlich höheren Energieverbrauchs nicht auf Mikroschadstoffabbau getestet, was eine industrielle Anwendung insbesondere im Falle von DC-Plasma wirtschaftlich nicht realisierbar machen würde. In einer früheren Studie8 wurde gezeigt, dass die Vergrößerung der Plasma-Flüssigkeits-Grenzfläche die RONS-Erzeugung bei gleichem Energieaufwand erhöht und dadurch die Effizienz des Mikroschadstoffabbaus verbessert. In unseren elektrischen Schaltkreisen (Abbildung 3A, Abbildung 4, Abbildung 5 und Abbildung 6) wandeln Dioden Wechselstrom in Gleichstrom um, um die Kondensatoren zu laden, und ihre gespeicherte Energie wird dann über die Elektrodengeometrien verteilt, um mehrere gepulste Plasmaentladungen zu erzeugen.

Bei Atmosphärendruck und Standardbedingungen kann eine stabile Glimmentladung nur mit Edelgasen mit hohen Ionisationsenergien wie Helium (erste Ionisationsenergie 24,6 eV) oder Neon (erste Ionisationsenergie 21,6 eV)35 aufrechterhalten werden. Argon mit einer ersten Ionisationsenergie von 15,8 eV35 unterstützt unter diesen Bedingungen keine stabile Glimmentladung. Eine Glimmentladung kann jedoch immer noch in der Luft durch die Anwendung eines externen Magnetfeldes zur Plasmastabilisierungerzeugt werden 36. Die hohen Kosten für den Einsatz von Edelgas machten die Glimmentladung in dieser Studie für den Abbau von Mikroverunreinigungen ungeeignet.

Wie in der Einleitung erläutert, stoßen herkömmliche Behandlungsmethoden wie Adsorption, Membranfiltration und fortschrittliche Oxidationsprozesse bei der effektiven Bekämpfung der PFAS-Kontamination auf erhebliche Einschränkungen. Die Plasmaentladung stellt eine vielversprechende Alternative für den PFAS-Abbau dar, wobei der gemeldete Energieverbrauch von mehreren kWh·m-3 bis über 1000 kWhμm-3 reicht, abhängig von Faktoren wie Mikroschadstoffkonzentration, Probenzusammensetzung und Plasmaparametern 29,37,38,39,40,41. Kurzkettige PFAS sind jedoch nach wie vor besonders widerstandsfähig gegen Abbau, und kürzerkettige Nebenprodukte wie PFBA wurden als Zwischenprodukte beim Abbau von längerkettigen PFAS identifiziert.

Die Neuheit unserer Arbeit liegt in der Kombination eines hyperbolischen Vortex-Plasmareaktors mit der Dosierung des kationischen Tensids Hyamin 1622, wodurch die Abbauraten, auch für kurzkettige PFAS, signifikant verbessert werden (Abbildung 13). Dieses Reaktordesign vergrößert die Plasma-Flüssigkeits-Grenzfläche und ermöglicht eine verbesserte Durchmischung durch den Wasserwirbel. In einer 75-minütigen Behandlung bei einem moderaten Energieeinsatz von 1,2 kWhμm-3 erreicht unser System einen Abbau von 95-100 % der meisten PFAS (mit Ausnahme von PFBA, das immer noch eine Entfernung von 53 % aufweist). Diese Ergebnisse übertreffen viele reine Plasmastudien und zeigen, dass unser Ansatz eine tiefe PFAS-Mineralisierung bei relativ geringem Energieaufwand erreichen kann. Diese Studie wurde jedoch im Labormaßstab durchgeführt. Um die praktische Anwendung zu verbessern, ist eine Skalierung erforderlich, einschließlich Änderungen an der Reaktorgeometrie - insbesondere durch die Erweiterung des oberen zylindrischen Abschnitts -, um das Volumen des behandelten Wassers zu vergrößern und zusätzliche Elektroden unterzubringen. Diese Modifikationen würden die Plasma-Wasser-Wechselwirkung verbessern und die Behandlungseffizienz verbessern. Während das elektrische Design des Reaktors eine einfache Skalierung ermöglicht, erfordert die Erhöhung der Betriebsleistung robustere Netzteile und verbesserte Sicherheitsmaßnahmen, um eine stabile und effiziente Leistung in größerem Maßstab zu gewährleisten. Die Skalierung des Systems erfordert eine Erhöhung der Stromversorgung und der Größe der Kondensatorbank, was erhebliche Sicherheitsbedenken mit sich bringt. Alle elektrischen Komponenten müssen sorgfältig angeordnet und in unmittelbarer Nähe des Reaktors positioniert werden, während sie während des Betriebs unzugänglich bleiben. Um eine sichere Entladung zu gewährleisten, muss jeder Kondensator nach dem Gebrauch einzeln geerdet werden, was spezielle Erdungsschalter erfordert, da sie nicht miteinander verbunden werden können und mit Dioden zur Gleichstromtrennung voneinander isoliert werden müssen. Darüber hinaus erzeugen höhere Leistungspegel stärkere elektromagnetische Felder, die nahe gelegene Messgeräte stören könnten. Daher sollten sowohl der Reaktor als auch die umgebende Ausrüstung ordnungsgemäß abgeschirmt werden, vorzugsweise in einem Faradayschen Käfig. Eine präzise Steuerung des Wasserwirbels ist unerlässlich, da die Plasmaentladungsleistung sehr empfindlich auf die Strömungsbedingungen und die Trichtergeometrie reagiert. Dies erfordert eine gut programmierte hydraulische Steuerung. Darüber hinaus muss der Reaktor ausreichend isoliert, an ein Lüftungssystem angeschlossen und mit einem Gaseinlass zur Spülung ausgestattet sein. Wenn hohe Konzentrationen von flüchtigen fluorierten Nebenprodukten, wie z. B. Fluorwasserstoff, erwartet werden, sollten ergänzende Gasbehandlungsschritte durchgeführt werden. Dazu können Trocken- oder Nasswaschsysteme42,43 oder die Anwendung von Sorptionsmitteln auf Kalziumbasis44 gehören.

Der Energieverbrauch des Reaktors im Pilotmaßstab könnte möglicherweise durch die Zugabe von Tensiden gesenkt werden, die PFAS an der Grenzfläche zwischen Luft und Wasser konzentrieren. Durch die Verringerung des Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnisses werden PFAS-Verbindungen an der Grenzfläche stärker lokalisiert, wodurch das Plasma mit einer höheren Konzentration von Zielverbindungen pro Flächeneinheit interagieren kann, wodurch die Abbaueffizienz pro Entladung erhöht wird. Eine Erhöhung des Gesamtwasservolumens kann jedoch die erforderliche Behandlungsdauer verlängern, was die Energieeinsparungen möglicherweise zunichte macht. Die Verwendung eines Hochspannungs- und Hochleistungs-Gleichstromnetzes für die Kondensatorladung ermöglicht eine präzise Steuerung des Energieeintrags und ermöglicht eine systematische Bewertung verschiedener Energieregime zur Optimierung.

Zukünftige Forschungsarbeiten werden sich auf die Skalierung der Technologie auf der Grundlage der beschriebenen Funktionsprinzipien konzentrieren, um eine Behandlungskapazität von 1 m3·h-1 für Anwendungen im Pilotmaßstab zu erreichen. Darüber hinaus ist eine detaillierte Untersuchung der Abbauprodukte unerlässlich, wobei insbesondere die Bildung und der Abbau der kurzkettigen PFAS, der Trifluoressigsäure, sowie anderer potenzieller Transformationsprodukte im Interesse sind. Weitere Studien zielen auch darauf ab, ein wirksames, biologisch abbaubares und kosteneffizientes kationisches Tensid zu identifizieren, das in der Lage ist, den PFAS-Abbau durch eine verbesserte Bildung von Tensid-PFAS-Komplexen zu verbessern.

Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Die Autoren erklären, dass ihnen keine konkurrierenden finanziellen Interessen oder persönlichen Beziehungen bekannt sind, die die in diesem Artikel berichtete Arbeit beeinflusst haben könnten. Bei der Erstellung dieser Arbeit verwendeten die Autorinnen und Autoren OpenAI (2023), ChatGPT (Version, März 2025) [Großes Sprachmodell], um den Text zu strukturieren. Nach der Verwendung dieses Tools überprüfen und bearbeiten die Autoren den Inhalt nach Bedarf und übernehmen die volle Verantwortung für den Inhalt der Publikation.

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Diese Arbeit wurde im Rahmen der Zusammenarbeit mit dem Wetsus European Center of Excellence for Sustainable Water Technology (www.wetsus.eu) im Rahmen des Themas Applied Water Physics im Gilbert-Armstrong-Hochspannungslabor durchgeführt. Wetsus wird vom niederländischen Wirtschaftsministerium und dem Ministerium für Infrastruktur und Umwelt, der Provinz Friesland und den nördlichen niederländischen Provinzen mitgegründet. Diese Forschung wurde durch das Forschungs- und Innovationsprogramm Horizon 2020 der Europäischen Union im Rahmen des Marie-Skłodowska-Curie-Grant Agreement Nr. 665874 gefördert.

Materials

List of materials used in this article
NameCompanyCatalog NumberComments
EntlüftungswiderständeTedssRCR42G206JS20 MOhm
BNC-SteckverbinderAliExpressN/ABNC-ADAPTER
KondensatorAnXonAXCT8GD202K40DB40 kV 2000 pF
Kationisches TensidSigma-AldrichArtikel-Nr.: 51126-1L-FHyamin 1622 Lösung
SpalteAgilent   Zorbax Eclipse Plus C18 RRHD1,8 μ m, 50 & mal; 2,1 mm
StromwandlerMagnelabCT-F0.25-S
DatenloggerEndress+HauserNr. CM442Liquilin
TürschalterQWORKME-810410A 250VAC
Dosierpumpe KNF1.10 TT.18RC2FEM
Drä GER-Sensor Drä GerX-am 5000O2, O3, NO2
EC-SensorEndress und HauserCLS15EMemosens
ElektrodenAliExpressN/AKeramischer Zündstab
Fluorid-ElektrodeMettler ToledoVollkommenheit
Trichter-Deckel SonderanfertigungN/APVC-Material
ErdungsstabSonderanfertigungN/A
HeliumgasWestfalenUN 104699.999 Vol. % Er
Hochspannungs-DiodeEbayFHVP54461p 5A 40kV
Hochspannungs-SondeNorth Star HochspannungPVM-5
Hyperbolischer TrichterSonderanfertigungN/AMaterial Glas
LC/MSAgilent Technologien6420 Triple Quad LC/MSSanta Clara, Kalifornien, Vereinigte Staaten von Amerika
Noen-TransformatorF/ARTSBD63HT2X10000V 18mA 
Redox-SensorEndress und HauserCPS12DMemosint
Peristaltische PumpeMasterflex L/S13-200-007MFLX7771236
PFBA (PFBA)Sigma-Aldrich375-22-4PFAS für Experimente
PFBSSigma-Aldrich375-73-5PFAS für Experimente
PFDASigma-Aldrich335-76-2PFAS für Experimente
PFHpASigma-Aldrich375-85-9PFAS für Experimente
PFNASigma-Aldrich375-95-1PFAS für Experimente
PFOA (PFOA)Sigma-Aldrich335-67-1PFAS für Experimente
PFOSSigma-Aldrich1763-23-1PFAS für Experimente
pH-SensorEndress und HauserCPS11DMemosens Orbisint
Bedienfeld für SicherheitsverriegelungSonderanfertigungN/A
FunkenstreckeSonderanfertigungN/A
VariacWeltechniekTDGC2-1K4a
Wasserreservoir SonderanfertigungN/AMaterial Glas

References

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